Seguindo uma linha de rock romântico, cópia do estilo das baladas americanas, Murilo gravou versões como Broto Legal e Marcianita, sucessos explosivos entre 1958 e 1963. Seguiram-se Do-Ré-Mi, The Diary e Oh! Carol. Em 1961, ele era coroado Rei do Rock, ganhando a faixa e o cetro que tinha direito da Revista do Rock. Primeiro roqueiro brasileiro a mexer os quadris diante de uma câmera de TV, em 1965, ele foi o pioneiro do rock pauleira nacional, com a música Lúcifer, muito criticada na época de seu lançamento.

Em 1978, Murilo chegou a gravar no Perú uma versão em ritmo de discoteca de Eu sou a Mosca que Pousou na sua Sopa, da autoria de Raul Seixas. O surgimento dos ídolos da Jovem Guarda esfriou o entusiasmo do público pelo balanço meloso de Sergio. Formado em Direito pela Faculdade Cândido Mendes, a partir de então passou a exercer a profissão de advogado, trabalhando na revisão de processos judiciais. Em 1989, depois de onze anos sem gravar, não obteve sucesso ao lançar os LPs Rei do Rock, uma coletânea de antigos êxitos, e Sergio Murilo, com músicas inéditas. Seu maior hit, "Marcianita", foi regravado ao vivo por Caetano Veloso, acompanhado pelos Mutantes, em 1968. O cantor faleceu aos 50 anos, em 19 de fevereiro de 1992.

Rock de Morte: Uma das mais raras gravações de Sérgio Murilo e da história do rock nacional, integrou a trilha sonora do filme "Matemática Zero, Amor Dez". Lançada em 1960, foi escrita pelo conceituado maestro Lyrio Panicalli, responsável pelos arranjos da maioria das músicas gravadas pelo cantor.